C’est d’abord par le cinéma que le nom de Chloé Sainte-Marie est connu du public, révélé par le cinéaste Gilles Carle dans la seconde moitié des années quatre-vingt. Il est donc tout naturel que ce soit par ce média qu’elle arrive à la scène professionnelle. En 1989, elle interprète avec François Guy la chanson thème que ce dernier a écrite pour le film Cinéma, cinéma, marquant les 50 ans de création de l’Office National du Film et les 25 ans de la section française de production. Un peu plus tard, elle est de la distribution du film Vive Québec, un documentaire-fiction autour de l’histoire de la capitale québécoise, où elle joue et chante à nouveau.

Ce n’est cependant qu’au milieu de la décennie suivante qu’elle fait le saut dans l’arène musicale et grave son premier enregistrement commercial "L’emploi de mon temps". Elle y chante surtout des textes de Fernando Arrabal, sur des musiques plutôt éclectiques. Son second album, "Je pleure, tu pleures" sort en 1999 et est accueilli comme la surprise de l’année et récolte pas moins de six nominations au gala de l’Adisq. En octobre 2002, l’album "Je marche à toi" est lancé et la critique est encore une fois unanime à souligner la qualité et l’originalité de cet album qui remporte le Félix dans la catégorie Album de l’année – Folk contemporain au gala de l’Adisq 2003. L’année suivante, une importante tournée conduit Chloé en France, en Suisse et en Belgique où elle récolte quelques prix. En 2005, Chloé propose un nouvel album intitulé "Parle-moi".

Le spectacle tiré de ce disque remporte quant à lui le Félix du Spectacle de l’année — Interprète et est encensé tant au Québec qu’en Europe.

C’est Joséphine Bacon, sa complice des premières heures, qui rappelle à Chloé la promesse qu’elle avait faite de chanter les compositions de Philippe McKenzie, auteur-compositeur-interprète précurseur du mouvement folk-innu contemporain. McKenzie avait signé la musique du film La Postière de Gilles Carle, où Chloé tenait la vedette. Après plusieurs mois de coaching avec Joséphine, mieux connue sous le nom de Bibitte, Chloé livre un album entièrement en innu, mais non moins empreint de poésie que ses disques précédents. Sur Nitshisseniten e tshissenitamin « Je sais que tu sais », les choeurs et les rythmes des tambours expriment toute la gravité des paroles d’un peuple qui cherche à comprendre son histoire, à retrouver son identité.

Voici, lignes, le parcours professionnel de Chloé Sainte-Marie :

2009 : Sortie de l’album Nitshisseniten e tshissenitamin « Je sais que tu sais »
2008 : Sortie du coffret Mon amour en furie, qui réunit les album Je pleure, tu pleures, Je marche à toi et Parle-moi.
2006 : Félix du Spectacle de l’année - interprète pour le spectacle Parle-moi
2006 : Le prix Coup de cœur - Année de la francophonie pour le Canada de l’Académie Charles Cros pour l’album Je marche à toi.
2005 : Sortie de l’album Parle-moi
2004 : Prix Révélation du Festival au Festival de Pully (Suisse)
2003 : Premier Prix du public au Festival Alors…chante (France)
2003 : Félix de l’Album de l’année - Folk contemporain pour Je marche à toi
2002 : Sortie de l’album Je marche à toi
1999 : Sortie de l’album Je pleure, tu pleures
1998 : La Penderie de Mario Zumino rôle principal
1997 : Sortie de l’album Épopée en Amérique et de la chanson Chamaille Chamaille
1996 : Pudding chômeur de Gilles Carle rôle principal
Bronze Award au Charleston World Film Festival
1993 : Sortie de l’album L’emploi de mon temps
1991 : Miss Moscou de Gilles Carle rôle principal téléfilm tourné à Genève pour la télévision suisse romande
La postière de Gilles Carle rôle principal
Prix du public au Festival international de comédie (année Chaplin) à Vevey en Suisse
Grand prix du Festival international de Sarlat en France
1990 : La terre est une pizza de Gilles Carle rôle principal pièce présentée au Théâtre du Lucenaire de Paris et publiée dans l’Avant-scène
Le milliardaire de Jacques Ertaud 2e rôle mini-série diffusée sur Antenne 2 en France
1989 : La terre est une pizza de Gilles Carle rôle principal pièce présentée au Festival international de théâtre d’Avignon
1987 : Vive Québec ! de Gilles Carle chanteuse coproduction avec la France et la Suisse
1986 : La Guêpe de Gilles Carle rôle principal
1985 : O Picasso de Gilles Carle chanteuse
Grand Prix au Festival des films latino- américains de Biarritz
Le dernier havre de Denise Benoit 2e rôle
1984 : Cinéma Cinéma de Gilles Carle chanteuse et Werner Nold
Le Parc de Raymond Dupuis rôle principal